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Th(Ⅳ)和U(Ⅵ)在兩種不同伊利石上吸附行為的研究

發布時間:2017/08/09 點擊量:
本工作以純凈伊利石(P-illite)和天然伊利石(N-illite)兩種材料為吸附劑,研究了放射性核素Th(Ⅳ)和U(Ⅵ)在其表面上的吸附行為并對吸附過程的機理進行了初步的探究。采用多種檢測手段分別對兩種伊利石進行詳細表征,發現天然伊利石(N-illite)比純凈伊利石(P-illite)含有更多金屬氧化物的雜質,測得純凈伊利石(P-illite)和天然伊利石(N-illite)的N2-BET比表面積分別為15.42m2/g和21.97 m2/g。利用連續點位滴定對兩種伊利石進行表面酸堿性質研究,計算了兩種伊利石表面反應活性位點濃度(Hs),發現天然伊利石(N-illite)的Hs值較大,且受離子強度影響明顯。采用靜態實驗研究了Th(Ⅳ)和U(Ⅵ)兩種放射性核素分別在兩種伊利石上的吸附過程,探究了多種環境條件的改變對吸附產生的影響。用動力學和熱力學模型對吸附過程進行模擬,最后還通過解吸實驗探究了吸附過程的可逆性。假二級動力學模型能較好的擬合Th(Ⅳ)在兩種伊利石上的吸附行為,說明吸附過程可能為化學吸附或較強的表面配合作用。Th(Ⅳ)在兩種伊利石上的吸附隨固液比增大而增大。Th(Ⅳ)在純凈伊利石(P-illite)上的吸附受溶液pH值變化的影響效果顯著,說明內層配合和表面沉淀在此吸附過程中起主導作用;而Th(Ⅳ)在天然伊利石(N-illite)上的吸附還受到離子強度的影響,因而離子交換和外層配合作用占主導。陽離子對吸附過程的抑制作用由強到弱為Mg(NO3)2?KNO3?NaNO3。陰離子的影響表面現為,PO43-的存在對Th(Ⅳ)在兩種伊利石上吸附有著顯著的促進作用,而SO42-的存在則對吸附起抑制作用。對溫度的影響研究發現,兩種伊利石對Th(Ⅳ)的吸附為自發吸熱反應。用三種熱力學模型擬合吸附過程發現,該過程符合Langmuir模型。通過解吸實驗發現,Th(Ⅳ)在純凈伊利石(P-illite)上的吸附是不可逆過程,而在天然伊利石(N-illite)上的吸附是可逆過程,說明了Th(Ⅳ)在兩種伊利石上的吸附機理的不同。兩種伊利石上U(Ⅵ)的吸附過程可用假二級動力學模型進行較好的擬合,吸附過程可能為化學吸附或較強的表面配合作用。懸浮液的濃度對U(Ⅵ)在兩種伊利石上的吸附有很大的影響,且在相同固液比下,U(Ⅵ)在天然伊利石(N-illite)上的吸附效果要遠優于在純凈伊利石(P-illite)上的吸附效果。pH和離子強度對兩種伊利石吸附U(Ⅵ)的過程有著不可忽視的影響,U(Ⅵ)在純凈伊利石(P-illite)上的吸附過程中內層配合和表面沉淀起主導作用;而U(Ⅵ)在天然伊利石(N-illite)上的吸附還受到離子強度的影響,因而離子交換和外層配合作用占主導。對溫度的影響研究發現,兩種伊利石對U(Ⅵ)的吸附為自發吸熱反應。用三種熱力學模型擬合吸附過程發現,該過程符合Langmuir模型。U(Ⅵ)在純凈伊利石(P-illite)上的吸附是不可逆過程,而在天然伊利石(N-illite)上的吸附是可逆過程,驗證了U(Ⅵ)在兩種伊利石上的吸附機理的不同。對比兩種伊利石上的吸附過程發現,不管是對Th(Ⅳ)還是對U(Ⅵ)的吸附,相同條件下天然伊利石(N-illite)對放射性核素的吸附效果明顯優于純凈伊利石(P-illite)。推斷其原因可能是相比于純凈伊利石(P-illite),天然伊利石(N-illite)中含有更多的金屬氧化物雜質,對發生離子交換作用有一定的促進作用;而且因為含有雜質,比表面積更大,為發生表面配合作用提供了更多的活性位點。
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